Dynamische Berechnung (gemeinsamer Kern)¶

ReciPros Beugungs- und Abbildungssimulatoren teilen sich einen gemeinsamen dynamischen Bloch-Wellen-(Bethe-)Streukern, der auf dieser Seite beschrieben wird (Kristallpotential, Debye–Waller- und Absorptionsterme, das Eigenwertproblem, die Transmissionskoeffizienten und die Intensitäten). Die methodenspezifischen Protokolle bauen auf diesem Kern auf:

Zur zugrunde liegenden Theorie (Schrödinger-Gleichung, Blochsches Theorem, Bethes dynamische Gleichung, das Eigenwertproblem und die Ewald-Kugel-Definitionen) siehe Anhang A3. Dynamische Beugung mit der Bloch-Wellen-Methode.

Konstanten¶

\[\gamma = \frac{m}{m_0} = 1 + \frac{e_0 E}{m_0 c^2}, \qquad \beta = \frac{v}{c} = \sqrt{1 - \left(\frac{m_0}{m}\right)^2} = \sqrt{1 - \gamma^{-2}}\]

\(\gamma\) : relativistischer Korrekturfaktor; \(E\) : Beschleunigungsspannung; \(m_0\), \(m\) : Ruhe- und relativistische Elektronenmasse.
\(\Omega\) : Elementarzellenvolumen.
\(k_{vac}\) : Wellenzahl des Elektrons im Vakuum.

Kristallpotential für die elastische Streuung¶

Der Fourier-Koeffizient des Kristallpotentials für die elastische Streuung, summiert über die Atome \(k\) an den Positionen \(\mathbf r_k\), lautet

\[U_{\mathbf g}^{C} = \gamma\,\frac{1}{\pi\Omega}\sum_k f_k(\mathbf g)\,\exp\!\left[2\pi i\,\mathbf g\cdot\mathbf r_k\right]T_k(\mathbf g, M_k)\]

wobei der Atomformfaktor eine Gauß-Parametrisierung \((a_i, b_i)\) verwendet:

\[f_k(\mathbf g) = \sum_i a_i\exp\!\left[-b_i\,\frac{|\mathbf g|^2}{4}\right]\]

und \(T_k\) der Debye–Waller-(Temperatur-)Faktor ist. Für einen isotropen Temperaturfaktor \(M_k\) gilt

\[T_k(\mathbf g, M_k) = \exp\!\left[-M_k\,\frac{|\mathbf g|^2}{4}\right]\]

und für einen anisotropen atomaren Auslenkungstensor \(\mathbf U\)

\[T_k(\mathbf g) = \exp\!\left[-2\pi\,\mathbf g^{t}\mathbf U\,\mathbf g\right]\]

mit der quadratischen Form

\[\mathbf g^{t}\mathbf U\,\mathbf g = \begin{pmatrix} g_x & g_y & g_z\end{pmatrix}\begin{pmatrix} U_{11} & U_{12} & U_{13}\\ U_{12} & U_{22} & U_{23}\\ U_{13} & U_{23} & U_{33}\end{pmatrix}\begin{pmatrix} g_x\\ g_y\\ g_z\end{pmatrix} = g_x^2 U_{11} + g_y^2 U_{22} + g_z^2 U_{33} + 2\!\left(g_x g_y U_{12} + g_y g_z U_{23} + g_x g_z U_{13}\right)\]

Die kartesischen Komponenten von \(\mathbf g\) ergeben sich aus den reziproken Basisvektoren und den Miller-Indizes:

\[\begin{pmatrix} g_x\\ g_y\\ g_z\end{pmatrix} = \begin{pmatrix} a_x^{*} & b_x^{*} & c_x^{*}\\ a_y^{*} & b_y^{*} & c_y^{*}\\ a_z^{*} & b_z^{*} & c_z^{*}\end{pmatrix}\begin{pmatrix} h\\ k\\ l\end{pmatrix} = \begin{pmatrix} h\,a_x^{*} + k\,b_x^{*} + l\,c_x^{*}\\ h\,a_y^{*} + k\,b_y^{*} + l\,c_y^{*}\\ h\,a_z^{*} + k\,b_z^{*} + l\,c_z^{*}\end{pmatrix}\]

Note

Die in der Tabelle Reflexdetails des Beugungssimulators angezeigten \(U_{\mathbf g}\)-Werte sind die Rohwerte vor Anwendung des relativistischen Faktors \(\gamma\).

Absorptionspotential (thermisch diffuse Streuung)¶

Das imaginäre (Absorptions-)Potential, das die thermisch diffuse Streuung (TDS) berücksichtigt, lautet

\[U'_{g,h} = \gamma\,\frac{1}{\pi\Omega}\sum_k f'_k(\mathbf g,\mathbf h)\,\exp\!\left[2\pi i(\mathbf g-\mathbf h)\cdot\mathbf r_k\right]T_k(\mathbf g-\mathbf h, M_k)\]

mit dem Absorptions-Streufaktor

\[f'_k(\mathbf g,\mathbf h) = \frac{2h}{\beta\, m_0\, c}\sum_i\sum_j a_i a_j\left[\frac{1}{b_i+b_j}\exp\!\left\{-\frac{b_i b_j}{b_i+b_j}\,\frac{|\mathbf g-\mathbf h|^2}{4}\right\} - \frac{1}{b_i+b_j+2M_k}\exp\!\left\{-\frac{b_i b_j - M_k^2}{b_i+b_j+2M_k}\,\frac{|\mathbf g-\mathbf h|^2}{4}\right\}\right]\]

Dabei ist \(h\) im Vorfaktor \(2h/(\beta m_0 c)\) das Plancksche Wirkungsquantum (kein Strahlindex). Die Koeffizienten \(U^{C}\) und \(U'\) sind die Einträge der Strukturmatrix \(\mathbf A\) in Anhang A3.

Von der Eigenlösung zur gebeugten Intensität¶

Die Diagonalisierung der Strukturmatrix (siehe Anhang A3) liefert die Eigenwerte \(\lambda^{(j)}\) und die Bloch-Wellen-Amplituden \(C_{\mathbf g}^{(j)}\). Die Wellenamplituden an der Austrittsfläche — die Transmissionskoeffizienten \(T_{\mathbf g}\) — bei der Probendicke \(t\) lauten

\[\begin{pmatrix} T_0\\ T_g\\ T_h\\ \vdots\end{pmatrix} = e^{-2\pi i(\mathbf k_{vac}\cdot\mathbf n)\,t} \begin{pmatrix} e^{\pi i P_0 t} & 0 & 0 & \cdots\\ 0 & e^{\pi i P_g t} & 0 & \cdots\\ 0 & 0 & e^{\pi i P_h t} & \cdots\\ \vdots & \vdots & \vdots & \ddots\end{pmatrix} \begin{pmatrix} C_0^{(1)} & C_0^{(2)} & C_0^{(3)} & \cdots\\ C_g^{(1)} & C_g^{(2)} & C_g^{(3)} & \cdots\\ C_h^{(1)} & C_h^{(2)} & C_h^{(3)} & \cdots\\ \vdots & \vdots & \vdots & \ddots\end{pmatrix} \begin{pmatrix} e^{2\pi i\lambda^{(1)} t} & 0 & 0 & \cdots\\ 0 & e^{2\pi i\lambda^{(2)} t} & 0 & \cdots\\ 0 & 0 & e^{2\pi i\lambda^{(3)} t} & \cdots\\ \vdots & \vdots & \vdots & \ddots\end{pmatrix} \begin{pmatrix} \alpha^{(1)}\\ \alpha^{(2)}\\ \alpha^{(3)}\\ \vdots\end{pmatrix}\]

oder, komponentenweise,

\[T_{\mathbf g} = e^{-2\pi i(\mathbf k_{vac}\cdot\mathbf n)\,t}\; e^{\pi i P_g t}\sum_j C_{\mathbf g}^{(j)}\,e^{2\pi i\lambda^{(j)} t}\,\alpha^{(j)}\]

\(\alpha^{(j)}\) : die Gewichtungs-(Anregungs-)Koeffizienten jeder Bloch-Welle, festgelegt durch die Randbedingung an der Eintrittsfläche.
\(t\) : Probendicke.

Die gebeugte Intensität des Strahls \(\mathbf g\) ist dann

\[I_{\mathbf g} = \left|T_{\mathbf g}\right|^2\]

Parallelstrahl-SAED-Berechnung¶

Gewöhnliche SAED (Feinbereichs-Elektronenbeugung) wird als Parallelstrahlbeugung mit einer einzigen Einfallsrichtung behandelt. Anders als CBED tastet sie nicht viele \(\mathbf K\)-Punkte innerhalb einer konvergenten Apertur ab. Die aktuelle Kristallorientierung und die Beschleunigungsspannung definieren einen einfallenden Wellenvektor \(\mathbf k_0\), und ReciPro berechnet für diese Bedingung Position und Intensität jedes Reflexes \(\mathbf g\).

Die Berechnung lässt sich wie folgt gliedern.

Verwenden Sie Kristallorientierung, Beschleunigungsspannung, Wellenlänge, Kameralänge und Detektorgeometrie, um den einfallenden Vakuum-Wellenvektor \(\mathbf k_{vac}\) und die Detektorebene zu definieren.
Wenden Sie die Brechungskorrektur aus dem mittleren inneren Potential \(U_0\) an und erhalten Sie den Kristall-Referenzwellenvektor \(\mathbf k_0\).
Zählen Sie die in Frage kommenden reziproken Gittervektoren \(\mathbf g\) auf und bewerten Sie ihren Abstand von der Ewald-Kugel über Größen wie \(Q_g=|\mathbf k_0|^2-|\mathbf k_0+\mathbf g|^2\) und den Anregungsfehler \(S_g\).
Berechnen Sie die Intensität jedes Reflexes mit dem gewählten Intensitätsmodus.
Projizieren Sie die Richtung von \(\mathbf k_0+\mathbf g\) auf die Detektorebene und zeichnen Sie sie als Beugungsreflex.

ReciPros SAED-Modus bietet hauptsächlich die folgenden Intensitätsmodelle.

Modus	Berechnung	Typische Verwendung
Nur Anregungsfehler	Schätzt die Intensität nur daraus, wie nah der Reflex an der Ewald-Kugel liegt. Strukturfaktoren werden nicht verwendet.	Schnelle Prüfung von Reflexpositionen und Zonenachsengeometrie.
Kinematisch + Anregungsfehler	Verwendet \(\lvert F_{\mathbf g}\rvert^2\) zusammen mit der Dämpfung durch den Anregungsfehler. Mehrfachstreuung ist nicht enthalten.	Dünne Proben, schwache Beugung und Prüfung von Auslöschungsregeln.
Dynamische Theorie	Verwendet den Bloch-Wellen-Kern dieser Seite, um \(T_{\mathbf g}(t)\) zu erhalten, und setzt \(I_{\mathbf g}=\lvert T_{\mathbf g}\rvert^2\).	Dickenabhängigkeit, Mehrfachstreuung und starke Elektronenbeugungsreflexe.

Die Anzeigemodi für die reziproken Gitterpunkte, etwa Vollkugel-Querschnitte und Gauß-Punkte, steuern hauptsächlich das Zeichenprofil. Im Modus der dynamischen Theorie wird die physikalische Reflexintensität durch den Bloch-Wellen-Wert \(|T_{\mathbf g}|^2\) bestimmt, und diese Intensität wird anschließend dem gewählten Anzeigeprofil zugewiesen.

PED kann als Integration dieser Parallelstrahl-SAED-Berechnung über die Präzessionsrichtungen betrachtet werden, während CBED als Anordnung vieler Einfallsrichtungen innerhalb von Beugungsscheiben aufgefasst werden kann.

Mittleres inneres Potential und Brechung¶

Wenn das Elektron aus dem Vakuum in den Kristall eintritt, verändert das mittlere innere Potential \(U_0\) den Referenzwellenvektor im Kristall geringfügig. Die zur Oberfläche parallele Komponente ist durch die Randbedingung festgelegt, sodass sich der Vakuum-Wellenvektor \(\mathbf k_{vac}\) und der Kristall-Referenzwellenvektor \(\mathbf k_0\) schreiben lassen als

\[|\mathbf k_0|^2 = k_{vac}^2 + U_0, \qquad \mathbf k_0 = \mathbf k_{vac} + x\,\hat{\mathbf n}\]

wobei \(x\) die Korrektur entlang der Oberflächennormalen ist. Sie ergibt sich aus

\[x^2 + 2(\hat{\mathbf n}\cdot\mathbf k_{vac})x - U_0 = 0\]

Dieser gebrochene \(\mathbf k_0\) wird bei der Auswertung von \(P_g\), \(Q_g\), den Anregungsfehlern und der Strukturmatrix \(\mathbf A\) auf der Übersichtsseite verwendet. Das Absorptionspotential besitzt außerdem eine \(\mathbf g=\mathbf 0\)-Komponente, \(U'_0\), die als gemeinsame mittlere Abschwächung für die durch den Kristall laufenden Wellen wirkt.

Strahlauswahl¶

Die Bloch-Wellen-Berechnung kann nicht unendlich viele reziproke Gittervektoren enthalten, daher wählt ReciPro eine endliche Strahlmenge \(\{\mathbf g\}\) aus. Die Reihungsgröße ist

\[R_{\mathbf g}=|\mathbf g|\,Q_{\mathbf g}^{\,2}\]

und Strahlen mit kleinerem \(R_{\mathbf g}\) werden zuerst aufgenommen. Dies bevorzugt Strahlen mit kurzen reziproken Gittervektoren, die zugleich nahe an der Ewald-Kugel liegen.

In praktischen Berechnungen ist es wichtig zu prüfen, wie stark sich die Intensität oder das Bild ändert, wenn die maximale Zahl der Bloch-Wellen erhöht wird. Starke Zonenachsenbedingungen und CBED-Muster mit HOLZ-Linien-Details können mehrere hundert Strahlen erfordern, während Bedingungen abseits der Zonenachse bereits mit weniger Strahlen konvergieren können.

Wahl des Lösers¶

Nachdem die endliche Strahlmenge gewählt wurde, verwendet ReciPro hauptsächlich zwei gleichwertige Wege, um die Transmissionskoeffizienten zu erhalten.

Methode	Merkmal	Typische Verwendung
Eigenwertmethode	Diagonalisiert die Strukturmatrix \(\mathbf A\) und erhält die Eigenwerte \(\lambda^{(j)}\) und Eigenvektoren \(C_{\mathbf g}^{(j)}\). Die Dickenabhängigkeit wird anschließend über \(e^{2\pi i\lambda^{(j)}t}\) ausgewertet.	Dickenreihen sowie CBED- und EBSD-Berechnungen, die viele Tiefen oder Energien abtasten
Matrix-Exponential-Methode	Wertet direkt die Streumatrix \(\exp(2\pi i\mathbf A t)\) aus, ohne explizit eine Eigenzerlegung zu verwenden.	STEM-Berechnungen für eine einzelne Dicke und schichtweise integrierte Berechnungen

Beide Methoden lösen dieselbe Bethe-Gleichung. In der Implementierung wählt der Code je nach Strahlzahl, Dickenfeld und Verfügbarkeit der nativen Bibliothek zwischen der Eigenwertmethode, der Matrix-Exponential-Methode, verwalteten .NET-Routinen und der nativen Eigen-Bibliothek.

Konvergenzprüfungen¶

Bei dynamischen Berechnungen ist die Prüfung, ob die Basis groß genug ist, ebenso wichtig wie die Formel selbst. Ein nützliches Diagnosemaß ist die relative Änderung, wenn die Strahlzahl von \(N-\Delta N\) auf \(N\) erhöht wird:

\[\Delta I_N=\frac{|I_N-I_{N-\Delta N}|}{I_N}\]

Prüfen Sie dies bei STEM zusammen mit der Detektorwinkel-Einstellung. Inspizieren Sie bei CBED das Innere der Scheiben und die HOLZ-Linien. Vergleichen Sie bei EBSD zusätzlich die Kikuchi-Band-Breiten und den Untergrund im Master-Pattern. Dies verknüpft die numerische Konvergenz mit den im simulierten Ergebnis sichtbaren physikalischen Merkmalen.