动力学计算（公共内核）¶

ReciPro 的衍射模拟器与成像模拟器共用一个公共的布洛赫波（Bethe）动力学散射内核，本页对其进行说明（晶体势、Debye–Waller 因子与吸收项、本征值问题、透射系数以及强度）。各方法专用的流程均建立在该内核之上：

关于其底层理论（薛定谔方程、布洛赫定理、Bethe 动力学方程、本征值问题以及埃瓦尔德球的定义），请参见附录 A3. 布洛赫波法动力学衍射。

常数¶

\[\gamma = \frac{m}{m_0} = 1 + \frac{e_0 E}{m_0 c^2}, \qquad \beta = \frac{v}{c} = \sqrt{1 - \left(\frac{m_0}{m}\right)^2} = \sqrt{1 - \gamma^{-2}}\]

\(\gamma\) ：相对论修正因子；\(E\) ：加速电压；\(m_0\)、\(m\) ：电子的静止质量与相对论质量。
\(\Omega\) ：晶胞体积。
\(k_{vac}\) ：电子在真空中的波数。

弹性散射的晶体势¶

对位于位置 \(\mathbf r_k\) 的各原子 \(k\) 求和，得到弹性散射晶体势的傅里叶系数为

\[U_{\mathbf g}^{C} = \gamma\,\frac{1}{\pi\Omega}\sum_k f_k(\mathbf g)\,\exp\!\left[2\pi i\,\mathbf g\cdot\mathbf r_k\right]T_k(\mathbf g, M_k)\]

其中原子散射因子采用高斯参数化 \((a_i, b_i)\)，

\[f_k(\mathbf g) = \sum_i a_i\exp\!\left[-b_i\,\frac{|\mathbf g|^2}{4}\right]\]

而 \(T_k\) 为 Debye–Waller（温度）因子。对于各向同性温度因子 \(M_k\)，

\[T_k(\mathbf g, M_k) = \exp\!\left[-M_k\,\frac{|\mathbf g|^2}{4}\right]\]

而对于各向异性的原子位移张量 \(\mathbf U\)，

\[T_k(\mathbf g) = \exp\!\left[-2\pi\,\mathbf g^{t}\mathbf U\,\mathbf g\right]\]

其二次型为

\[\mathbf g^{t}\mathbf U\,\mathbf g = \begin{pmatrix} g_x & g_y & g_z\end{pmatrix}\begin{pmatrix} U_{11} & U_{12} & U_{13}\\ U_{12} & U_{22} & U_{23}\\ U_{13} & U_{23} & U_{33}\end{pmatrix}\begin{pmatrix} g_x\\ g_y\\ g_z\end{pmatrix} = g_x^2 U_{11} + g_y^2 U_{22} + g_z^2 U_{33} + 2\!\left(g_x g_y U_{12} + g_y g_z U_{23} + g_x g_z U_{13}\right)\]

\(\mathbf g\) 的笛卡尔分量由倒易基矢和米勒指数得到：

\[\begin{pmatrix} g_x\\ g_y\\ g_z\end{pmatrix} = \begin{pmatrix} a_x^{*} & b_x^{*} & c_x^{*}\\ a_y^{*} & b_y^{*} & c_y^{*}\\ a_z^{*} & b_z^{*} & c_z^{*}\end{pmatrix}\begin{pmatrix} h\\ k\\ l\end{pmatrix} = \begin{pmatrix} h\,a_x^{*} + k\,b_x^{*} + l\,c_x^{*}\\ h\,a_y^{*} + k\,b_y^{*} + l\,c_y^{*}\\ h\,a_z^{*} + k\,b_z^{*} + l\,c_z^{*}\end{pmatrix}\]

Note

衍射模拟器的 Details 表中显示的 \(U_{\mathbf g}\) 值是在应用相对论因子 \(\gamma\) 之前的原始值。

吸收势（热漫散射）¶

考虑热漫散射（TDS）的虚部（吸收）势为

\[U'_{g,h} = \gamma\,\frac{1}{\pi\Omega}\sum_k f'_k(\mathbf g,\mathbf h)\,\exp\!\left[2\pi i(\mathbf g-\mathbf h)\cdot\mathbf r_k\right]T_k(\mathbf g-\mathbf h, M_k)\]

其中吸收散射因子为

\[f'_k(\mathbf g,\mathbf h) = \frac{2h}{\beta\, m_0\, c}\sum_i\sum_j a_i a_j\left[\frac{1}{b_i+b_j}\exp\!\left\{-\frac{b_i b_j}{b_i+b_j}\,\frac{|\mathbf g-\mathbf h|^2}{4}\right\} - \frac{1}{b_i+b_j+2M_k}\exp\!\left\{-\frac{b_i b_j - M_k^2}{b_i+b_j+2M_k}\,\frac{|\mathbf g-\mathbf h|^2}{4}\right\}\right]\]

此处前置因子 \(2h/(\beta m_0 c)\) 中的 \(h\) 是普朗克常数（并非束指数）。系数 \(U^{C}\) 与 \(U'\) 是附录 A3中结构矩阵 \(\mathbf A\) 的元素。

从本征解到衍射强度¶

将结构矩阵对角化（参见附录 A3）可得到本征值 \(\lambda^{(j)}\) 和布洛赫波振幅 \(C_{\mathbf g}^{(j)}\)。出射面上的波振幅——即透射系数 \(T_{\mathbf g}\)——在样品厚度 \(t\) 处为

\[\begin{pmatrix} T_0\\ T_g\\ T_h\\ \vdots\end{pmatrix} = e^{-2\pi i(\mathbf k_{vac}\cdot\mathbf n)\,t} \begin{pmatrix} e^{\pi i P_0 t} & 0 & 0 & \cdots\\ 0 & e^{\pi i P_g t} & 0 & \cdots\\ 0 & 0 & e^{\pi i P_h t} & \cdots\\ \vdots & \vdots & \vdots & \ddots\end{pmatrix} \begin{pmatrix} C_0^{(1)} & C_0^{(2)} & C_0^{(3)} & \cdots\\ C_g^{(1)} & C_g^{(2)} & C_g^{(3)} & \cdots\\ C_h^{(1)} & C_h^{(2)} & C_h^{(3)} & \cdots\\ \vdots & \vdots & \vdots & \ddots\end{pmatrix} \begin{pmatrix} e^{2\pi i\lambda^{(1)} t} & 0 & 0 & \cdots\\ 0 & e^{2\pi i\lambda^{(2)} t} & 0 & \cdots\\ 0 & 0 & e^{2\pi i\lambda^{(3)} t} & \cdots\\ \vdots & \vdots & \vdots & \ddots\end{pmatrix} \begin{pmatrix} \alpha^{(1)}\\ \alpha^{(2)}\\ \alpha^{(3)}\\ \vdots\end{pmatrix}\]

或者，逐分量地写为

\[T_{\mathbf g} = e^{-2\pi i(\mathbf k_{vac}\cdot\mathbf n)\,t}\; e^{\pi i P_g t}\sum_j C_{\mathbf g}^{(j)}\,e^{2\pi i\lambda^{(j)} t}\,\alpha^{(j)}\]

\(\alpha^{(j)}\) ：各布洛赫波的权重（激发）系数，由入射面处的边界条件确定。
\(t\) ：样品厚度。

于是束 \(\mathbf g\) 的衍射强度为

\[I_{\mathbf g} = \left|T_{\mathbf g}\right|^2\]

平行束 SAED 计算¶

普通 SAED（选区电子衍射）被当作单一入射方向的平行束衍射来处理。与 CBED 不同，它不会在会聚孔径内扫描众多 \(\mathbf K\) 点。当前的晶体取向和加速电压定义了一个入射波矢 \(\mathbf k_0\)，ReciPro 在该条件下计算每个反射 \(\mathbf g\) 的位置和强度。

该计算可按如下方式组织。

利用晶体取向、加速电压、波长、相机长度和探测器几何来定义入射真空波矢 \(\mathbf k_{vac}\) 和探测器平面。
应用来自平均内势 \(U_0\) 的折射修正，得到晶体参考波矢 \(\mathbf k_0\)。
枚举候选倒易点阵矢量 \(\mathbf g\)，并通过 \(Q_g=|\mathbf k_0|^2-|\mathbf k_0+\mathbf g|^2\) 和偏离矢量 \(S_g\) 等量来评估其与埃瓦尔德球的距离。
使用所选的强度模式计算每个反射的强度。
将 \(\mathbf k_0+\mathbf g\) 的方向投影到探测器平面上，并将其绘制为衍射斑点。

ReciPro 的 SAED 模式主要提供以下强度模型。

模式	计算	典型用途
仅偏离矢量	仅根据反射与埃瓦尔德球的接近程度来估计强度。不使用结构因子。	快速检查斑点位置和晶带轴几何。
运动学 + 偏离矢量	将 \(\lvert F_{\mathbf g}\rvert^2\) 与偏离矢量阻尼结合使用。不包含多次散射。	薄样品、弱衍射以及消光规则检查。
动力学理论	使用本页的布洛赫波内核得到 \(T_{\mathbf g}(t)\)，并令 \(I_{\mathbf g}=\lvert T_{\mathbf g}\rvert^2\)。	厚度依赖性、多次散射以及强电子衍射反射。

倒易点阵点的显示模式，例如实心球截面和高斯斑点，主要控制绘制轮廓。在动力学理论模式中，物理反射强度由布洛赫波值 \(|T_{\mathbf g}|^2\) 决定，随后该强度被赋予所选的显示轮廓。

PED 可视为将此平行束 SAED 计算对进动方向积分，而 CBED 可视为在衍射盘内排布众多入射方向。

平均内势与折射¶

当电子从真空进入晶体时，平均内势 \(U_0\) 会使晶体内部的参考波矢发生轻微变化。平行于表面的分量由边界条件确定，因此真空波矢 \(\mathbf k_{vac}\) 与晶体参考波矢 \(\mathbf k_0\) 可写为

\[|\mathbf k_0|^2 = k_{vac}^2 + U_0, \qquad \mathbf k_0 = \mathbf k_{vac} + x\,\hat{\mathbf n}\]

其中 \(x\) 是沿表面法线方向的修正。它由下式求得

\[x^2 + 2(\hat{\mathbf n}\cdot\mathbf k_{vac})x - U_0 = 0\]

这个经过折射的 \(\mathbf k_0\) 在概览页面中评估 \(P_g\)、\(Q_g\)、偏离矢量以及结构矩阵 \(\mathbf A\) 时使用。吸收势还具有一个 \(\mathbf g=\mathbf 0\) 分量 \(U'_0\)，它对在晶体中传播的波起到公共的平均衰减作用。

束选取¶

布洛赫波计算无法包含无限多的倒易点阵矢量，因此 ReciPro 选取一个有限的束集合 \(\{\mathbf g\}\)。其排序量为

\[R_{\mathbf g}=|\mathbf g|\,Q_{\mathbf g}^{\,2}\]

\(R_{\mathbf g}\) 较小的束会被优先纳入。这倾向于选取倒易点阵矢量较短且同时靠近埃瓦尔德球的束。

在实际计算中，重要的是检查当布洛赫波的最大数目增加时强度或图像变化了多少。强晶带轴条件以及具有 HOLZ 线细节的 CBED 花样可能需要数百条束，而偏离晶带轴的条件可能用较少的束即可收敛。

求解器选择¶

在选定有限束集合之后，ReciPro 主要使用两种等价的方式来获得透射系数。

方法	特点	典型用途
本征值法	将结构矩阵 \(\mathbf A\) 对角化，得到本征值 \(\lambda^{(j)}\) 和本征矢量 \(C_{\mathbf g}^{(j)}\)。随后通过 \(e^{2\pi i\lambda^{(j)}t}\) 评估厚度依赖性。	扫描众多深度或能量的厚度系列、CBED 和 EBSD 计算
矩阵指数法	直接评估散射矩阵 \(\exp(2\pi i\mathbf A t)\)，而不显式使用本征分解。	单一厚度的 STEM 计算和分层积分计算

两种方法求解的是同一个 Bethe 方程。在实现中，代码根据束数、厚度数组以及原生库是否可用，在本征值法、矩阵指数法、托管 .NET 例程和原生 Eigen 库之间进行选择。

收敛性检查¶

对于动力学计算，检查基组是否足够大与公式本身同等重要。一个有用的诊断量是当束数从 \(N-\Delta N\) 增加到 \(N\) 时的相对变化：

\[\Delta I_N=\frac{|I_N-I_{N-\Delta N}|}{I_N}\]

对于 STEM，请连同探测器角度设置一起检查。对于 CBED，请检视衍射盘内部和 HOLZ 线。对于 EBSD，还应比较 master pattern 中的菊池带宽度和背景。这将数值收敛与模拟结果中可见的物理特征联系起来。