STEM 계산¶
STEM 이미지 계산은 CBED와 동일한 수렴 프로브 표현에서 출발한다. 차이는 관측량에 있다: CBED는 회절면에서 디스크 강도를 표시하는 반면, STEM은 프로브 위치를 주사하면서 각 위치에서 선택된 검출기로 들어오는 강도를 적분한다.
관측량¶
\(\mathbf R_0\)를 프로브 위치, \(\mathbf Q\)를 회절면 좌표, \(t\)를 시료 두께라고 하자. 검출기 함수 \(D(\mathbf Q)\)가 검출기 각도 범위 안에서는 1이고 밖에서는 0이라면, 탄성 STEM 강도는 다음과 같다
BF, ABF, LAADF, HAADF는 \(D(\mathbf Q)\)에서 내각과 외각을 서로 다르게 선택한 경우에 해당한다. 따라서 STEM 검출기 각도를 바꾸면 적분되는 물리량 자체가 바뀐다. 이는 단순한 표시 설정이 아니다.
푸리에 계수 가속¶
직접적인 구현은 주사된 모든 프로브 위치 \(\mathbf R_0\)에 대해 동역학적 문제를 다시 푸는 방식이 된다. 수렴 프로브 표현식은 유용한 구조를 가진다: \(\mathbf R_0\) 의존성이 위상 인자로 나타난다
이 덕분에 ReciPro는 \(I_{\mathrm{STEM}}(\mathbf R_0)\)를 점마다 계산하는 대신, 먼저 이미지의 2차원 푸리에 계수를 계산할 수 있다. 개념적으로
이므로, 계수 \(F_{\mathbf g,\mathbf h}(t)\)를 알고 나면 역 푸리에 변환을 통해 전체 주사 이미지를 효율적으로 재구성할 수 있다.
이것이 작은 단위 격자를 가진 완전 결정에 대한 블로흐파 STEM의 주요 이점이다. 모든 프로브 위치에서 멀티슬라이스 계산을 반복하는 것보다 훨씬 빠를 수 있다.
실수 영상으로의 재구성¶
영상은 다음과 같이 계수로부터 복원된다.
\(I(\mathbf r)\)는 실수 강도이므로, 그 계수는 에르미트 대칭을 엄밀히 만족해야 한다.
또한 모든 빔 쌍이 만들어내는 \(\mathbf q\)의 집합은 \(\mathbf q\rightarrow-\mathbf q\)에 대해 닫혀 있다. 따라서 이 합은 구성상 실수이며, 남아 있는 허수부는 물리가 아니라 수치 오차이다.
실제로는 작은 허수부가 남는다. \(\mathbf k+\mathbf q\)에서의 진폭을 입사 방향의 유한 격자 위에서 이중선형 보간으로 얻기 때문이다(프로브의 각도 샘플링 참조). 이로 인해 \(I(-\mathbf q)\)와 \(I(\mathbf q)^{*}\)는 각도 간격을 \(h\)라 할 때 \(h^{2}\) 정도의 차이를 갖는다.
합산된 화소를 \(a+ib\)로 쓸 때, 이를 실수 영상으로 되돌리는 올바른 방법은 실수부 \(a\)를 취하는 것이다. 이는 실수축으로의 직교 사영이며, 계수를 먼저 대칭화한 뒤
합하는 것과 정확히 동일하다. 반면 절댓값 \(\sqrt{a^{2}+b^{2}}\simeq a+b^{2}/2a\)를 취하는 것은 이와 동등하지 않으며, 서로 다른 네 가지 방식으로 잘못되어 있다.
- 추가 항 \(b^{2}/2a\)는 항상 양수이므로 결코 상쇄되지 않는다. 잡음이 아니라 편향이다.
- \(a\)가 작은 곳, 즉 어두운 화소에서 신호 대비 비율이 가장 크다. 전체 밝기가 아니라 영상의 대비를 훼손한다.
- 선형성이 깨진다. \(\lvert z_1+z_2\rvert\neq\lvert z_1\rvert+\lvert z_2\rvert\)이므로 합성 영상이 더 이상 탄성 + TDS와 같지 않다.
- 음의 화소를 감춘다. 음수는 \(\mathbf q\) 집합이 부족하다는 가시적 증상이며, 본래는 사용자에게 경고로 남아야 한다.
따라서 ReciPro는 탄성·TDS·STEM-EDX 영상을 모두 실수부로부터 재구성하며, 0으로의 클램프는 광원 크기에 의한 흐림 이후에만 수행한다. 이렇게 하면 실제로 음수인 화소가 그 시점까지 검출 가능한 형태로 남는다.
Note
4.944 버전까지는 탄성 영상과 TDS 영상을 절댓값으로 합산했다. 기본 각도 격자에서는 그 차이가 지각 가능한 수준을 크게 밑돈다(아래 표 참조). 차이가 측정에 잡히는 것은 의도적으로 성긴 격자를 쓸 때뿐이며, 나타나는 방식은 언제나 어두운 화소가 약간 밝아지는 형태이다.
프로브의 각도 샘플링¶
입사 원뿔은 간격 \(\Delta\alpha\)(STEM 옵션의 각분해능)의 정사각 격자로 방향을 샘플링하며, 수렴 반각 \(\alpha\)를 약간의 여유를 두고 덮는다. 한 축당 분할 수는 다음과 같다.
따라서 방향의 수, 즉 풀어야 할 고윳값 문제의 수는 \(N^{2}\)로 늘어난다. 이 격자는 주사점 수와는 별개이다. 이산화하는 대상은 프로브 내부의 방향이지 프로브의 위치가 아니다.
이 격자는 또한 위에서 설명한 에르미트 잔차의 유일한 발생원이므로, 그 잔차를 그대로 수렴 지표로 쓸 수 있다. 아래 값은 SrTiO₃ [001], 200 kV, \(\alpha=25\) mrad, 128 빔, 32×32 주사점에서 측정한 것이다. 「잔차」는 \(\max_{\mathbf q}\lvert I(\mathbf q)-I(-\mathbf q)^{*}\rvert\)를 \(I(\mathbf 0)\)로 규격화한 값이고, 오른쪽 두 열은 절댓값 합산이 가장 밝은 화소에 더했을 밝아짐의 양이다.
| \(N\) | 방향 수 | 탄성 잔차 | TDS 잔차 | 절댓값 편향(탄성) | 절댓값 편향(TDS) |
|---|---|---|---|---|---|
| 16 | 256 | 1.2×10⁻³ | 6.1×10⁻³ | 2.4×10⁻⁵ | 1.1×10⁻⁴ |
| 32 | 1024 | 4.1×10⁻⁴ | 2.6×10⁻³ | 1.1×10⁻⁶ | 1.3×10⁻⁵ |
| 64 | 4096 | 5.6×10⁻⁵ | 7.2×10⁻⁴ | 5.8×10⁻⁸ | 4.3×10⁻⁷ |
| 132 | 17424 | 3.8×10⁻⁵ | 1.1×10⁻⁴ | 4.2×10⁻⁸ | 3.6×10⁻⁸ |
기본 각분해능 0.4 mrad는 \(\alpha=25\) mrad에 대해 \(N=132\)를 주며, 이미 수렴 영역에 들어 있다. 다음 두 가지에 유의하라.
- TDS 잔차는 어느 격자에서도 탄성의 약 10배이다. TDS 계수에는 검출기 선택 흡수의 두께 적분이 한 단계 더 걸려 있기 때문이다.
- 잔차는 모든 \(\mathbf q\)에 대한 최댓값이므로, 격자를 촘촘히 해도 매끄럽게 떨어지지 않고 다소 산포한다. 배후의 경향은 \(O(h^{2})\)이다.
TDS 및 검출기 선택 흡수¶
HAADF-STEM에서는 열 확산 산란(TDS)에서 오는 비탄성 성분이 이미지 대비의 주요 원천인 경우가 많다. ReciPro는 TDS를 탄성 채널에서 선택된 각도 범위로 제거되는 강도의 양으로 다루며, 이를 흡수 퍼텐셜로 표현한다.
검출기 각도 범위 \(\theta_1\leq\theta\leq\theta_2\)에 대해, 검출기 선택 흡수 산란 인자는 개념적으로 다음과 같이 쓸 수 있다
이 범위를 BF, ADF, HAADF 검출기에 맞게 선택하면 해당 검출기로 들어오는 TDS 기여가 평가된다.
STEM TDS 강도는 검출기 선택 흡수의 두께 적분이다:
여기서 \(\widehat W_{\mathrm{det}}\)는 검출기 선택 TDS를 나타낸다. 블로흐파 고유값과 고유벡터를 알고 나면 이 \(z\) 적분은 해석적으로 처리할 수 있다. 수치 슬라이스 적분도 가능하며, ReciPro는 계산 모드에 따라 적절한 방식을 사용한다.
국소 및 비국소 흡수¶
흡수 퍼텐셜은 크게 두 가지 방식으로 다룰 수 있다.
| 형식 | 의미 | 특징 |
|---|---|---|
| 국소 근사 | 위치에만 의존하는 흡수 퍼텐셜 \(U'(\mathbf r)\)를 사용한다. | 넓은 ADF / HAADF 검출기에 대해 대개 효과적이고 빠르다. |
| 비국소 형식 | 입사파와 출사파의 쌍에 의존하는 \(U'(\mathbf r,\mathbf r')\) 또는 행렬 요소 \(U'_{\mathbf g,\mathbf h}\)를 사용한다. | 좁은 검출기, 무거운 원소, 또는 낮은 가속 전압에 대해 더 정확하지만, 훨씬 비용이 크다. |
국소 근사에서는 행렬 요소를 \(U'_{\mathbf g-\mathbf h}\)와 같은 역격자 벡터 차이로부터 평가할 수 있다. 비국소 형식에서는 각 \((\mathbf g,\mathbf h)\) 쌍마다 고유한 각도 적분이 필요하므로, 빔 수가 늘어남에 따라 비용이 빠르게 증가한다.
블로흐파 STEM의 적용 범위¶
블로흐파 STEM은 고도로 주기적인 완전 결정에 대해 빠르며, 두께, 디포커스, 검출기 각도의 체계적인 비교에 적합하다. 결함, 큰 슈퍼셀, 또는 비주기적 구조에 대해서는 frozen-phonon 멀티슬라이스와 같은 방법이 더 적절할 수 있는데, 이는 동일한 작은 주기 격자 가정에 의존하지 않기 때문이다.
ReciPro에서 STEM은 다음과 같이 이해하는 것이 가장 쉽다: CBED와 동일한 수렴파에서 시작한 다음, 회절 디스크 관측량을 회절면에 대한 검출기 적분으로 대체한다.
실용 매개변수¶
- 검출기 각도: BF / ABF / ADF / HAADF는 \(D(\mathbf Q)\)와 \(f'_{\kappa}(\mathbf g;\theta_1,\theta_2)\)의 정의이다.
- 빔 수: 고주파 이미지 성분과 채널링은 포함되는 빔의 수에 민감하다.
- 두께 단계: 수치 슬라이스 적분을 사용하는 경우, 슬라이스 두께를 절반으로 줄였을 때의 변화를 확인하라.
- 각분해능: 프로브 방향 격자 \(N\)을 정한다(프로브의 각도 샘플링 참조). 계산량은 \(N^{2}\)로 늘어나므로 계산 시간을 좌우하는 가장 큰 요소이다.
- TDS 모델: HAADF \(Z\)-대비의 경우, TDS 항은 탄성 항만큼 중요하다.