STEM 계산¶

STEM 이미지 계산은 CBED와 동일한 수렴 프로브 표현에서 출발한다. 차이는 관측량에 있다: CBED는 회절면에서 디스크 강도를 표시하는 반면, STEM은 프로브 위치를 주사하면서 각 위치에서 선택된 검출기로 들어오는 강도를 적분한다.

관측량¶

\(\mathbf R_0\)를 프로브 위치, \(\mathbf Q\)를 회절면 좌표, \(t\)를 시료 두께라고 하자. 검출기 함수 \(D(\mathbf Q)\)가 검출기 각도 범위 안에서는 1이고 밖에서는 0이라면, 탄성 STEM 강도는 다음과 같다

\[I_{\mathrm{STEM}}^{\mathrm{ela}}(\mathbf R_0)= \int D(\mathbf Q)\, \left|\psi(\mathbf Q,t;\mathbf R_0)\right|^2\,d\mathbf Q\]

BF, ABF, LAADF, HAADF는 \(D(\mathbf Q)\)에서 내각과 외각을 서로 다르게 선택한 경우에 해당한다. 따라서 STEM 검출기 각도를 바꾸면 적분되는 물리량 자체가 바뀐다. 이는 단순한 표시 설정이 아니다.

푸리에 계수 가속¶

직접적인 구현은 주사된 모든 프로브 위치 \(\mathbf R_0\)에 대해 동역학적 문제를 다시 푸는 방식이 된다. 수렴 프로브 표현식은 유용한 구조를 가진다: \(\mathbf R_0\) 의존성이 위상 인자로 나타난다

\[\exp(-2\pi i\,\mathbf K\cdot\mathbf R_0)\]

이 덕분에 ReciPro는 \(I_{\mathrm{STEM}}(\mathbf R_0)\)를 점마다 계산하는 대신, 먼저 이미지의 2차원 푸리에 계수를 계산할 수 있다. 개념적으로

\[I_{\mathrm{STEM}}^{\mathrm{ela}}(\mathbf q)= \sum_{\mathbf g,\mathbf h} F_{\mathbf g,\mathbf h}(t)\, \delta(\mathbf q-\mathbf g+\mathbf h)\]

이므로, 계수 \(F_{\mathbf g,\mathbf h}(t)\)를 알고 나면 역 푸리에 변환을 통해 전체 주사 이미지를 효율적으로 재구성할 수 있다.

이것이 작은 단위 격자를 가진 완전 결정에 대한 블로흐파 STEM의 주요 이점이다. 모든 프로브 위치에서 멀티슬라이스 계산을 반복하는 것보다 훨씬 빠를 수 있다.

TDS 및 검출기 선택 흡수¶

HAADF-STEM에서는 열 확산 산란(TDS)에서 오는 비탄성 성분이 이미지 대비의 주요 원천인 경우가 많다. ReciPro는 TDS를 탄성 채널에서 선택된 각도 범위로 제거되는 강도의 양으로 다루며, 이를 흡수 퍼텐셜로 표현한다.

검출기 각도 범위 \(\theta_1\leq\theta\leq\theta_2\)에 대해, 검출기 선택 흡수 산란 인자는 개념적으로 다음과 같이 쓸 수 있다

\[f'_{\kappa}(\mathbf g;\theta_1,\theta_2)= \int_{\theta_1}^{\theta_2}\sin\theta\,d\theta \int_0^{2\pi} \left|\Delta f_{e,\kappa}(\mathbf g,\theta,\phi)\right|^2\,d\phi\]

이 범위를 BF, ADF, HAADF 검출기에 맞게 선택하면 해당 검출기로 들어오는 TDS 기여가 평가된다.

STEM TDS 강도는 검출기 선택 흡수의 두께 적분이다:

\[I_{\mathrm{STEM}}^{\mathrm{TDS}}(\mathbf R_0)= \int_0^t \langle\psi(z;\mathbf R_0)|\widehat W_{\mathrm{det}}|\psi(z;\mathbf R_0)\rangle\,dz\]

여기서 \(\widehat W_{\mathrm{det}}\)는 검출기 선택 TDS를 나타낸다. 블로흐파 고유값과 고유벡터를 알고 나면 이 \(z\) 적분은 해석적으로 처리할 수 있다. 수치 슬라이스 적분도 가능하며, ReciPro는 계산 모드에 따라 적절한 방식을 사용한다.

국소 및 비국소 흡수¶

흡수 퍼텐셜은 크게 두 가지 방식으로 다룰 수 있다.

형식	의미	특징
국소 근사	위치에만 의존하는 흡수 퍼텐셜 \(U'(\mathbf r)\)를 사용한다.	넓은 ADF / HAADF 검출기에 대해 대개 효과적이고 빠르다.
비국소 형식	입사파와 출사파의 쌍에 의존하는 \(U'(\mathbf r,\mathbf r')\) 또는 행렬 요소 \(U'_{\mathbf g,\mathbf h}\)를 사용한다.	좁은 검출기, 무거운 원소, 또는 낮은 가속 전압에 대해 더 정확하지만, 훨씬 비용이 크다.

국소 근사에서는 행렬 요소를 \(U'_{\mathbf g-\mathbf h}\)와 같은 역격자 벡터 차이로부터 평가할 수 있다. 비국소 형식에서는 각 \((\mathbf g,\mathbf h)\) 쌍마다 고유한 각도 적분이 필요하므로, 빔 수가 늘어남에 따라 비용이 빠르게 증가한다.

블로흐파 STEM의 적용 범위¶

블로흐파 STEM은 고도로 주기적인 완전 결정에 대해 빠르며, 두께, 디포커스, 검출기 각도의 체계적인 비교에 적합하다. 결함, 큰 슈퍼셀, 또는 비주기적 구조에 대해서는 frozen-phonon 멀티슬라이스와 같은 방법이 더 적절할 수 있는데, 이는 동일한 작은 주기 격자 가정에 의존하지 않기 때문이다.

ReciPro에서 STEM은 다음과 같이 이해하는 것이 가장 쉽다: CBED와 동일한 수렴파에서 시작한 다음, 회절 디스크 관측량을 회절면에 대한 검출기 적분으로 대체한다.

실용 매개변수¶

검출기 각도: BF / ABF / ADF / HAADF는 \(D(\mathbf Q)\)와 \(f'_{\kappa}(\mathbf g;\theta_1,\theta_2)\)의 정의이다.
빔 수: 고주파 이미지 성분과 채널링은 포함되는 빔의 수에 민감하다.
두께 단계: 수치 슬라이스 적분을 사용하는 경우, 슬라이스 두께를 절반으로 줄였을 때의 변화를 확인하라.
TDS 모델: HAADF \(Z\)-대비의 경우, TDS 항은 탄성 항만큼 중요하다.