Расчёт STEM¶

Расчёт STEM-изображения исходит из того же представления сходящегося зонда, что и CBED. Различие — в наблюдаемой величине: CBED отображает интенсивность диска в плоскости дифракции, тогда как STEM сканирует положение зонда и в каждом положении интегрирует интенсивность, попадающую в выбранный детектор.

Наблюдаемая величина¶

Пусть \(\mathbf R_0\) — положение зонда, \(\mathbf Q\) — координата плоскости дифракции, а \(t\) — толщина образца. Если детекторная функция \(D(\mathbf Q)\) равна 1 внутри углового диапазона детектора и 0 вне его, то упругая STEM-интенсивность равна

\[I_{\mathrm{STEM}}^{\mathrm{ela}}(\mathbf R_0)= \int D(\mathbf Q)\, \left|\psi(\mathbf Q,t;\mathbf R_0)\right|^2\,d\mathbf Q\]

BF, ABF, LAADF и HAADF соответствуют разным выборам внутреннего и внешнего углов в \(D(\mathbf Q)\). Поэтому изменение угла STEM-детектора меняет интегрируемую физическую величину; это не просто настройка отображения.

Ускорение через коэффициенты Фурье¶

Прямая реализация решала бы динамическую задачу заново для каждого просканированного положения зонда \(\mathbf R_0\). Выражение для сходящегося зонда обладает полезной структурой: зависимость от \(\mathbf R_0\) входит как фазовый множитель

\[\exp(-2\pi i\,\mathbf K\cdot\mathbf R_0)\]

Это позволяет ReciPro сначала вычислить двумерные коэффициенты Фурье изображения, вместо того чтобы рассчитывать \(I_{\mathrm{STEM}}(\mathbf R_0)\) точка за точкой. Концептуально

\[I_{\mathrm{STEM}}^{\mathrm{ela}}(\mathbf q)= \sum_{\mathbf g,\mathbf h} F_{\mathbf g,\mathbf h}(t)\, \delta(\mathbf q-\mathbf g+\mathbf h)\]

так что после того, как коэффициенты \(F_{\mathbf g,\mathbf h}(t)\) известны, полное сканированное изображение можно эффективно восстановить обратным преобразованием Фурье.

Это главное преимущество STEM методом блоховских волн для идеальных кристаллов с малыми элементарными ячейками. Он может быть гораздо быстрее, чем повторение расчёта multislice в каждом положении зонда.

TDS и детекторно-селективное поглощение¶

В HAADF-STEM неупругая составляющая от теплового диффузного рассеяния (TDS) часто является главным источником контраста изображения. ReciPro трактует TDS как количество интенсивности, удаляемой из упругого канала в выбранный угловой диапазон, представленное поглощающим потенциалом.

Для углового диапазона детектора \(\theta_1\leq\theta\leq\theta_2\) детекторно-селективный поглощающий фактор рассеяния можно концептуально записать как

\[f'_{\kappa}(\mathbf g;\theta_1,\theta_2)= \int_{\theta_1}^{\theta_2}\sin\theta\,d\theta \int_0^{2\pi} \left|\Delta f_{e,\kappa}(\mathbf g,\theta,\phi)\right|^2\,d\phi\]

Выбор этого диапазона в соответствии с детектором BF, ADF или HAADF позволяет оценить вклад TDS, попадающий в этот детектор.

STEM-интенсивность TDS — это интеграл по толщине от детекторно-селективного поглощения:

\[I_{\mathrm{STEM}}^{\mathrm{TDS}}(\mathbf R_0)= \int_0^t \langle\psi(z;\mathbf R_0)|\widehat W_{\mathrm{det}}|\psi(z;\mathbf R_0)\rangle\,dz\]

где \(\widehat W_{\mathrm{det}}\) представляет детекторно-селективное TDS. Если собственные значения и собственные векторы блоховских волн известны, этот интеграл по \(z\) можно вычислить аналитически. Возможно также численное послойное интегрирование, и ReciPro применяет подходящий подход в зависимости от режима расчёта.

Локальное и нелокальное поглощение¶

Поглощающий потенциал можно трактовать двумя основными способами.

Форма	Смысл	Особенность
Локальное приближение	Использует поглощающий потенциал \(U'(\mathbf r)\), зависящий только от положения.	Обычно эффективно и быстро для широких детекторов ADF / HAADF.
Нелокальная форма	Использует \(U'(\mathbf r,\mathbf r')\) или матричные элементы \(U'_{\mathbf g,\mathbf h}\), зависящие от пар входящих и исходящих волн.	Точнее для узких детекторов, тяжёлых элементов или низких ускоряющих напряжений, но значительно затратнее.

В локальном приближении матричные элементы можно вычислять из разностей векторов обратной решётки, таких как \(U'_{\mathbf g-\mathbf h}\). В нелокальной форме каждая пара \((\mathbf g,\mathbf h)\) требует собственного углового интегрирования, поэтому затраты быстро растут с числом пучков.

Область применимости STEM методом блоховских волн¶

STEM методом блоховских волн быстр для высокопериодических, идеальных кристаллов и хорошо подходит для систематических сравнений толщины, дефокусировки и углов детектора. Для дефектов, больших суперъячеек или непериодических структур более подходящими могут быть методы, такие как frozen-phonon multislice, поскольку они не опираются на то же предположение о малой периодической ячейке.

В ReciPro проще всего понимать STEM так: начать с той же сходящейся волны, что и в CBED, а затем заменить наблюдаемую величину дифракционного диска интегрированием по детектору в плоскости дифракции.

Практические параметры¶

Угол детектора: BF / ABF / ADF / HAADF — это определения \(D(\mathbf Q)\) и \(f'_{\kappa}(\mathbf g;\theta_1,\theta_2)\).
Число пучков: Высокочастотные составляющие изображения и каналирование чувствительны к числу учитываемых пучков.
Шаг по толщине: Если используется численное послойное интегрирование, проверьте изменение при уменьшении толщины слоя вдвое.
Модель TDS: Для \(Z\)-контраста HAADF член TDS столь же важен, как и упругий член.